Es folgten prägnante Nebenrollen in Filmen wie "Die Große Sehnsucht" (1930), "Lumpenball"²⁾ (1930), "Die blonde Nachtigall"³⁾ (1930), "Der Raub der Mona Lisa"³⁾ (1931) oder "Gitta entdeckt ihr Herz" (1932) und auch in Georg Wilhelm Pabsts Filmversion von "Die Dreigroschenoper"²⁾ (1931) gehörte er zur Besetzung.. Ab 1933 widmete Kemp sich fast ausschließlich seiner Leinwandkarriere und zeigte sich nur noch selten auf der Bühne. Einen besonderen Erfolg verzeichnete er mit der Verfilmung von "Charleys Tante" (1934), seine Lieblingsrolle war der griechische Götterbote Merkur, der sich in Reinhold Schünzels musikalischen Komödie "Amphitryon – Aus den Wolken kommt das Glück" (1935) in den Taugenichts Sosias verwandeln lassen muss. Weitere Kassenschlager wie "Boccaccio"³⁾ (1936), "Glückskinder"³⁾ (1936), "Dir gehört mein Herz" (1938), "Frau Luna"³⁾ (1941) oder "Das Lied der Nachtigall"³⁾ (1944) folgten – um nur einige der über 100 Kinoproduktionen zu nennen, in denen Paul Kemp die Rollen eines stillen, liebenswürdigen Charakterkomikers spielte. Gegen Kriegsende stand er noch in Prag auf der Bühne, danach tingelte er durch deutsche Provinzbühnen.

Nach Ende des 2. Weltkrieges war Paul Kemp ab 1946 am Wiener "Theater in der Josefstadt" engagiert, auch auf der Leinwand war er nach wie vor, wenn auch nur mit kleineren Rollen präsent, konnte sein komödiantisches Talent jedoch nicht mehr voll unter Beweis stellen. Es waren eher seichte Unterhaltungsstreifen wie etwa "Liebe nach Noten" (1947), "Gefährliche Gäste" (1949), "Der Mann, der sich selber sucht" (1950), "Kein Engel ist so rein" (1950), "Die Diebin von Bagdad" (1952), "Liebeskrieg nach Noten" (1953) oder "Salto Mortale" (1953), in denen er agierte; letztmalig erlebte man den Schauspieler in Axel von Ambessers "Drei, von denen man spricht" (1953) auf der Leinwand.
Paul Kemp spielte Götterboten, aber auch übernervöse Bürovorsteher, verängstigte Kleinbürger und skurrile Doktoren, und immer wieder die Kumpel von Erfolgreichen, denen er die Kastanien aus dem Feuer holt und am Ende leer ausgeht. Max Ophüls nannte ihn "einen der besten Komiker, die mir je unter die Finger gekommen sind." Das Talent von "Paulchen", wie er bezeichnenderweise genannt wurde, beruhte auf einer rheinisch eingefärbten, übersprudelnden Koboldlaune, mit der er linkische Figuren schuf, die stets im falschen Augenblick erscheinen, sich schüchtern an Mädchen vorbeilieben, mit offenen Augen am Glück vorbeiträumen und schließlich in drolliger Resignation singen: "Ich wollt', ich wär' ein Huhn" wie in "Glückskinder" (1936).⁴⁾
   
Paul Kemp, der von seinen treuen Verehrern liebevoll "Paulchen" genannt wurde, starb am 13. August 1953 mit nur 57 Jahren in Bonn-Bad Godesberg unerwartet an den Folgen einer Blinddarmentzündung. Acht Tage vor seinem Tod hatte er einen Band Memoiren mit heiter-melancholischen Erinnerungen, der den Titel "Blühendes Unkraut" tragen sollte, abgeschlossen. Den Nachlass Paul Kemps ersteigerte das "Deutsche Filmmuseum" in Frankfurt am Main und bereitete ihn für eine Ausstellung über den Künstler auf. Unter den gekauften Gegenständen sind etwa Briefe, Fotoalben, Verträge oder Drehbücher sowie die Totenmaske aus Bronze. (→ www.deutschesfilmmuseum.de)
1978 wurde die Bachstraße in Bad Godesberg, in der sich sein Elternhaus befindet, nach Paul Kemp benannt.⁵⁾