Während seiner Karriere drehte Jourdan besonders in den 1950er und 1960er Jahren unzählige Filme allen Genres, erlangte aber nie wahren Star-Status. Er spielte unter anderem 1948 neben Joan Fontaine den Konzertpianisten Stefan Brand in Max Ophüls' Stefan Zweig-Adaption "Letter from an Unknown Woman"¹⁾ (Brief einer Unbekannten), 1949 den Rodolphe Boulanger in Vincente Minnellis Flaubert-Verfilmung "Madame Bovary". In dem Abenteuer "Anne of the Indies" (1951, Die Piratenkönigin) mimte er den britischen Spion Pierre LaRochelle, der auf die attraktive Seeräuberin Anne Providence (Jean Peters) angesetzt wird, 1953 schlüpfte er gleich in alle vier Rollen – Boccaccio, Paganino, Giulio und Bertrando – in Hugo Fregoneses "Decameron Nights" (Boccaccios große Liebe), tauchte 1954 als Prinz Dino di Cessi in Jean Negulescos Romanze "Three Coins in the Fountain"³⁾ (Drei Münzen im Brunnen) auf. Als Hauslehrer Dr. Nicholas Agi verliebte sich Jourdan 1956 in Charles Vidors "The Swan"¹⁾ (Der Schwan) in Prinzessin Alexandra alias Grace Kelly, im gleichen Jahr glänzte er zusammen mit Doris Day als eifersüchtiger Pianist Henry Benton in dem Thriller "Julie" (Mord in den Wolken). Man erlebte Jourdan unter anderem 1960 als Philipe Forrestier neben Frank Sinatra, Shirley MacLaine und Maurice Chevalier in dem Musical "Can-Can"¹⁾ (Ganz Paris träumt von der Liebe), 1963 mit Elizabeth Taylor und Richard Burton in dem Melodram "The V.I.P.s"¹⁾ (Hotel International) oder 1966 als Partner von Ann-Margret in der Hollywood-Komödie "Made in Paris"¹⁾ (Paris ist voller Liebe). 
1975 brillierte Jourdan mit der Titelrolle des Edmond Dantès in der Fernseh-Fassung des Dumas-Romans "Le Comte de Monte Cristo" (Der Graf von Monte Christo), zwei Jahre später gab er auf dem Bildschirm den D'Artagnan in dem Abenteuer "The Man in the Iron Mask" (1977, Der Mann mit der eisernen Maske) oder agierte 1978 als eleganter Graf Dracula in der viel beachteten britischen TV-Produktion "Count Dracula".
In den 1980er Jahren mimte Jourdan vermehrt den Bösewicht in B-Filmen, wie 1982 mit der Rolle des korrupten Millionärs Dr. Anton Arcane in "The Swamp"¹⁾ (Das Ding aus dem Sumpf); 1989 spielte er diesen Part auch in der Fortsetzung "The Return of Swamp Thing" (Das Grüne Ding aus dem Sumpf). Eine Ausnahme bildete 1983 die Figur des undurchsichtigen Schurken Kamal Khan und als Gegenspieler von Roger Moore in dem Bond-Abenteuer "Octopussy"¹⁾. Letztmalig war Jourdan 1992 auf der Leinwand als Philippe in Peter Yates' Abenteuerkomödie "Year of the Comet" (Jahr des Kometen) zu sehen.