Nach dem Ersten Weltkrieg hatte auch sein Aufstieg zum Filmstar begonnen, der Stummfilm war sein ideales Medium, der Tonfilm reduzierte später sein dämonisches Genie. In der populären "Stuart Webbs-Serie" hatte er in der Folge "Die Pagode" (1914) seinen ersten großen Erfolg, davor lagen jedoch schon fünfzehn Kurzauftritte auf der stummen Leinwand, es folgten Auftritte in stummen Streifen wie beispielsweise unter der Regie von Richard Oswald als Daperdutto in "Hoffmanns Erzählungen" (1916). International bekannt wurde Krauß dann 1920 mit der Titelrolle in Robert Wienes expressionistischem Stummfilm "Das Kabinett des Dr. Caligari"¹⁾. Wiene verfilmte das Drehbuch, nachdem es bei Fritz Lang auf Ablehnung gestoßen war; das "Kabinett des Dr. Caligari" hatte am 26. Februar 1920 in Berlin Premiere. Schon Monate bevor der Film anlief, hingen Werbeplakate an allen Litfasssäulen. Die Massen warteten neugierig auf den Streifen und wurden nicht enttäuscht: Der ganze Film war in expressionistischen Kulissen aufgenommen worden. Harte Kontraste, gespenstische Schatten und überschminkte, holzschnittartige Gesichter gaben dem Horrorfilm die Alptraum-Atmosphäre einer unwirklichen Welt. Werner Krauß spielt in diesem Film den Dr. Caligari, den Leiter eines Irrenhauses. Dieser bedient sich, so erzählt es ein Insasse der Anstalt, des Somnabulen Cesare (Conrad Veidt), um die Stadt durch Ermordung in Angst und Schrecken zu versetzen. Dr. Caligari verkörpert mit seiner kleinwüchsigen und unheimlich wirkenden Gestalt eine autoritäre Macht¹⁾: Auf einem Jahrmarkt stellt Dr. Caligari den Somnambulen Cesare aus, der den Zuschauern die Zukunft voraussagt. Als ein Student, dem er den baldigen Tod voraussagt, kurz darauf ermordet wird, verdächtigt man Caligari, den hypnotischen Cesare als Mordinstrument missbraucht zu haben. Eine Hetzjagd beginnt und endet tragisch. Schließlich stellt sich die ganze Geschichte als Wahnvorstellung eines Geisteskranken heraus.
1)  www.virtualtwilight.de
 
In den kommenden Jahren war Krauß in unzähligen, unterschiedlichen Rollen auf der zunächst noch stummen Leinwand zu sehen, er verkörperte historische Persönlichkeiten oder spielte in Verfilmungen von Theaterstücken häufig die gleiche Rolle wie auf der Bühne. So erlebte man ihn beispielsweise 1920 als Koch des alten Karamasoff in Carl Froelichs "Die Brüder Karamasoff"¹⁾ nach Fjodor Dostojewskij, ein Jahr später als Robespierre in Dimitri Buchowetzkis "Danton"¹⁾, in Richard Oswalds "Lady Hamilton" verkörperte er ebenfalls 1921 den Lord William Hamilton. 1922 war er der Jago in Dimitri Buchowetzkis Filmfassung von "Othello", spielte die Titelrolle in Manfred Noas "Nathan, der Weise", 1923 sah man ihn als liberalen Hauslehrer Dr. Juettner in Hans Behrendts "Alt-Heidelberg", als Pontius Pilatus in Robert Wienes "I.N.R.I."  oder als dämonischen Jack the Ripper in Leo Birinskys "Das Wachsfigurenkabinett". In der zweiten Hälfte der 20er Jahre spielte Werner Krauß in weiteren wichtigen Meilensteinen der deutschen Stummfilmgeschichte. Klassiker wie Georg Wilhelm Pabsts "Die freudlose Gasse" (1925, mit Krauß als schmierigem Fleischermeister) und "Geheimnisse einer Seele"¹⁾ (1926) sind zu nennen, ebenso wie Friedrich Wilhelm Murnaus Moliére-Verfilmung "Tartüff"¹⁾ (1925) mit Krauß als "Orgon" und Emil Jannings als "Herr Tartüff". Martin Berger realisierte mit ihm "Kreuzzug des Weibes" (1926) und Sternheims "Die Hose"¹⁾ (1927), wo er den Theobald Maske gab, Henrik Galeens "Der Student von Prag" (1926) zeigte ihn als geheimnisvollen Wucherer Scapianelli und auch die Titelrolle in Lupu Picks "Napoleon auf St. Helena" (1929) unterstrichen die wichtige Stellung des Theaterschauspielers im Film.

In den 30er Jahren tauchte Werner Krauß nur noch selten auf der Leinwand auf. Er traf auf Joseph Goebbels, der ihn zum stellvertretenden Präsidenten der Reichstheaterkammer ernannte, etablierte sich als ein wichtiger Kultur-Repräsentant des NS-Regimes und wechselte ständig zwischen Hamburg, Berlin und Wien.
In Gustav Ucickys Balzac-Verfilmung "Mensch ohne Namen"¹⁾ (1932) spielte er den Heinrich Martin, der nach einer Verwundung sein Gedächtnis verloren hat, war der Napoleon in Franz Wenzlers Hundert Tage" (1935) oder der Gegenspieler des Titelhelden (Emil Jannings), der Geheimrat Virchow, in Hans Steinhoffs "Robert Koch, der Bekämpfer des Todes"¹⁾ (1939). 1940 übernahm Krauß die Rolle des Rabbi Loew in Veit Harlans unsäglichem antisemitischen Hetzfilm "Jud Süß" und korrumpierte damit seinen einsamen Rang als Künstler, lieferte den tragischen Beweis, dass sein fanatischer Spielwille humanistisches und politisches Denken ausschaltete und ihn dazu motivierte, sich bedenkenlos zu verkaufen. Bis Kriegsende agierte Krauß unter anderem in den Propagandafilmen "York" (1931) und "Die Entlassung"¹⁾ (1942, Regie: Wolfgang Liebeneiner) mit Jannings als "Bismarck" sowie mit der Titelrolle in Georg Wilhelm Pabsts Biografie "Paracelsus"¹⁾ (1943).
Nur die Größe seiner Darstellungskunst ließ Krauß, der sich offensichtlich mit dem nationalsozialistischen Regime eingelassen hatte, später wieder Fuß fassen. Nach drei Spruchkammerverfahren wurde er 1948 als "Minderbelasteter" zu einer Geldstrafe verurteilt. Danach ging er nach Wien, wo er die österreichische Staatsbürgerschaft erhielt, und spielte fast ausschließlich am Burgtheater. Erst 1950 hatte Krauß als "König Lear" in Recklinghausen einen deutschen Nachkriegsauftritt, bei einer Tournee des Burgtheaters mit Krauß in der Titelrolle in Ibsens "John Gabriel Borkmann" kam es im Dezember 1950 in Berlin zu einem Skandal: Das Gastspiel wurde auf Betreiben des Senats vorzeitig abgebrochen, da es vor der Aufführung zu Demonstrationen gegen Krauß kam und die Vorstellungen nur unter Polizeischutz hätte durchgeführt werden können.

1951 erhielt der Mime seine deutsche Staatsbürgerschaft zurück und wurde 1954 mit der Verleihung des Bundesverdienstkreuzes endgültig rehabilitiert. Zu seinen großen Nachkriegsrollen auf der Bühne zählen neben dem erwähnten "König Lear" beispielsweise seine herausragende Darstellung des Wilhelm Voigt in Zuckmayers "Der Hauptmann von Köpenick", sowie seine Hauptrolle des Matthias Clausen in Gerhart Hauptmanns "Vor Sonnenuntergang", Figuren mit denen er bereits in den 30er Jahren auf der Bühne brilliert hatte. Lediglich in drei Kinoproduktionen übernahm er noch einmal Aufgaben für den Film, so unter der Regie von Curd Jürgens in dem Krimi "Prämien auf den Tod" (1950), in Harald Brauns unkonventioneller Geschichte "Der Fallende Stern" (1950) und in Hans Deppes Paul Keller-Adaption "Sohn ohne Heimat" (1955).

Mit seiner charakterlich facettenreichen Persönlichkeit, war Krauß auch in komplexen Rollen am besten. Er verkörperte alle großen Figuren der Weltliteratur mit quälender Besessenheit und geistiger Aggressivität. Sein Spektrum reichte vom lärmend fidelen Bauern, über heroische Machtphantome und die Lorelei besingende, sentimentale Spießbürger, bis zur krötenhaften Kreatur, die zischelnd über die Szene schleicht. Oft verkörperte er deshalb gleich mehrere Rollen in einem Film. "Über den einsamen Rang des Künstlers Krauß gibt es keine Diskussion. Nur an dem Menschen scheiden sich die Geister", so einmal Hans Söhnker.
("Lexikon der deutschen Film- und TV-Stars" von Adolf Heinzelmeier/Berndt Schulz)
  
Obwohl Krauß im Tonfilm einige interessante und für ihn typische Aufgaben erhielt, blieben seine eigentliche Wirkung und Einmaligkeit jedoch auf den Stummfilm beschränkt, mit Emil Jannings zählt er zu den großen, einmaligen deutschen Stummfilmstars. Neben seiner Ernennung zum Staatsschauspieler (1934) erhielt Krauß 1938 die Goethe-Medaille, 1954 das "Große Verdienstkreuz des Verdienstordens der BRD" sowie als Nachfolger von Albert Bassermann den Iffland-Ring, den er an Josef Meinrad weitergab. 1955 erhielt er das Große Ehrenzeichen Österreichs sowie 1959 kurz vor seinem Tod den Ehrenring der Stadt Wiens.

Werner Krauß, der dreimal verheiratet war – zuletzt mit Liselotte Graf –  verstarb am 20. Oktober 1959 nach langem Leiden mit 75 Jahren in Wien und wurde auf dem dortigen Zentralfriedhof bestattet. In erster Ehe war er seit 1908 bis zu deren Tod im Jahre 1930 mit Paula Saenger verheiratet, der gemeinsame Sohn Egon wurde 1913 geboren. Danach ehelichte er 1931 die bekannte Schauspielerin Maria Bard (1900 – 1944), die Verbindung wurde 1940 geschieden. Aus der 1940 geschlossenen Ehe mit Liselotte Graf stammt Sohn Gregor (geb. 1945).