Im Jahre 1957 unterschrieb er nach einigen Probeaufnahmen bei MGM einen Vertrag und bekam in Hollywood erste kleinere Rollen neben Elizabeth Taylor in "Giganten"¹⁾ (1956, Giant) und "Das Land des Regenbaums" (1957, Raintree County). Der Science-Fiction-Streifen bzw. die Rolle des Erfinders George brachte ihm dann in "Die Zeitmaschine"¹⁾ (1960, The Time Machine) den endgültigen Durchbruch zum populären Leinwanddarsteller, glänzend gespielte Hauptrollen wie in den Doris-Day-Komödien "Getrennt von Tisch und Bett"¹⁾ (1958, Separate Tables) und "Spion in Spitzenhöschen"¹⁾ (1966, The Glass Bottom Boat²⁾) oder als Sir Francis Drake in dem Abenteuer "Pirat der sieben Meere" (1962, (Il Dominatore dei sette mari) ließen Rod Taylor zum Publikumsliebling werden. Ruhm erlangte er als junger Anwalt mit Alfred Hitchcocks Klassiker "Die Vögel"¹⁾ (1962, The Birds²⁾), weitere Produktionen wie die Liebeskomödie "Sonntag in New York"¹⁾ (1962, Sunday in New York²⁾), das Biopic "Cassidy, der Rebell"²⁾ (1964, Young Cassidy), der Spionagethriller "36 Stunden"¹⁾ (1964, 36 Hours²⁾) oder das Melodram "Hotel International"¹⁾ (1963, The VIPs) zeigten den Schauspieler Ende der 50er und in den 60er Jahren auf dem Höhepunkt seiner Popularität. In vielen weiteren Filmen wurde er in den folgenden Jahren als wenig differenzierter Action-Held eingesetzt wie unter anderem als Söldnerführer Curry in Jack Cardiffs durchaus sehenswertem Abenteuer "Katanga"²⁾ (1967, The Mercenaries), in den 1970ern bekam der Schauspieler jedoch nur noch selten interessante Aufgaben. 
Taylor übernahm auch sporadisch Fernsehrollen in Serien wie 1961 in "Hong Kong", 1971 in "Bearcats" (Ohne Furcht und Sattel) oder 1977 in "The Oregon Trail" (Westwärts nach Oregon); auch in einigen Episoden des Dauerbrenners "Falcon Crest"¹⁾ war er zu sehen. Außerdem spielte er in zahlreichen europäischen B-Produktionen.

In den 70er Jahren lief Rod Taylors Karriere eigentlich grundlos aus und man sah in – von wenigen Kinofilmen abgesehen – fast nur noch in TV-Produktionen. Taylor hing sehr an Amerika und an Hollywood und ging erst 1977 wieder für einige Zeit zurück nach Australien; hier drehte er noch im selben Jahr den Film "The Picture Show Man" (Wanderkino Pym). In den letzten Jahrzehnten übernahm Taylor nur noch selten Aufgaben vor der Kamera spielte kleinere Rollen in den Produktionen "Welcome to Woop Woop" (1997, Welcome to Woop Woop) und "Starship Osiris" (1997, Starship Osiris). 2007 tauchte er in dem Horror-Streifen "Die Vögel – Attack From Above"¹⁾ (KAW), einem durchaus spannendem Fernseh-Remake von Alfred Hitchcocks Klassiker "Die Vögel" auf, zuletzt verkörperte er in Quentin Tarantinos "Inglourious Basterds"¹⁾ (2009) den britischen Staatsmann Winston Churchill.
 
In kurzer, erster Ehe war Taylor zwischen 1951 und 1954 mit dem Model Peggy Williams verheiratet. 1963 heiratete er das New Yorker Mannequin Mary Hilem, von dem er sich 1969 wieder scheiden ließ; aus der Verbindung stammt die 1964 geborene Tochter Felicia Taylor³⁾. Seit 1980 ist mit Carol Kikumura Ehefrau Nummer 3 an seiner Seite.
Heute lebt Rod Taylor, zu dessen Hobbys nach wie vor die Malerei zählt, wieder in den USA, im kalifornischen Beverly Hills.
 
Anlässlich des 80. Geburtstages des Hollywood-Mimen am 11. Januar 2010 schrieb die F.A.Z. unter anderem: "Er kommt aus einer Zeit, als die Gesichter der Stars noch aus einem anderen Holz geschnitzt zu sein schienen. Kantiger Schädel, markantes Kinn, scharfer Scheitel. Allenfalls Kirk Douglas sah noch geschnitzter aus als Rod Taylor, dessen Gesicht überhaupt nur aus gerade Linien bestand: Nase, Brauen, Mund, wie mit dem Messer gezogen." (www.faz.net)