Ab Mitte der 1950er Jahre war die attraktive Schauspielerin in eher konventionellen Filmen zu sehen, wie etwa in dem Krimi "Le crâneur"²⁾ (1955, Mädchen in schlechter Gesellschaft) oder in Jean Delannoys Melodram "Princesse de Clèves"³⁾ (1960, Prinzessin Cleve). Es gelang ihr jedoch das Image des Sexstars abzulegen, so lehnte sie beispielsweise die Hauptrolle in den "Angélique"-Filmen¹⁾ ab, in denen dann Michèle Mercier¹⁾ neben Ex-Ehemann Robert Hossein Berühmtheit erlangte.
1963 erhielt Marina Vlady bei den Filmfestspielen von Cannes den Drastellerpreis für ihre Titelrolle als sich emanzipierende Ehefrau Regina in Marco Ferreris moralkritischem Film "Una storia moderna"³⁾ (Die Bienenkönigin). Drei Jahre später arbeitete sie mit Orson Welles in dessen Falstaff-Variante "Campanadas a medianoche" zusammen und übernahm dann 1967 die Hauptrolle der Juliette Jeanson in Jean-Luc Godards Parabel "Deux ou trois choses que je sais d'elle"¹⁾ (Zwei oder drei Dinge, die ich von ihr weiß³⁾).
Während ihrer umfangreichen Arbeit für den Film gab Marina Vlady auch Theatergastspiele, unter anderem in Rumänien und der Sowjetunion, wo sie 1967 den Schauspieler und Sänger Wladimir Semjonowitsch Wyssozki¹⁾ (1938 – 1980) kennen und lieben lernte. Das Paar heiratete im Dezember 1969, in Márta Mészarós "Ök ketten" (1977, Marie und Julie) traten sie auch einmal gemeinsam vor die Filmkamera.

Nach Produktionen wie dem Abenteuer "Il triangolo delle Bermude"¹⁾ (1977, SOS-SOS-SOS Bermuda-Dreieck) wirkte Marina Vlady nur noch sporadisch in Kinoproduktionen mit. In den 1980er Jahren war sie neben ihrer umfangreichen Tätigkeit für das Fernsehen auf der Leinwand mit der herausragenden Rolle der Bordellwirtin in Maria Knillis Emigrationsstudie "Follow Me" (1989) zu sehen sowie als Partnerin Marcello Mastroiannis in Ettore Scolas Abgesang auf bessere Kinozeiten "Splendor" (1989). Nach längerer Pause zeigte sie sich 2001 im Fernsehen noch einmal in der italienisch-französisch-deutschen Tolstoi-Adaption "Die Auferstehung"²⁾.
 
1987 veröffentlichte Marina Vlady ihre Erinnerungen an ihren 1980 verstorbenen Mann Wladimir Wyssozki, die in der Sowjetunion zum Bestseller wurden; in Deutschland kam das Buch 1991 mit dem Titel "Eine Liebe zwischen zwei Welten – Mein Leben mit Wladimir Wyssozki" in die Buchhandlungen.
Die erste Ehe des Stars mit Robert Hossein war 1959 geschieden worden, auch die 1963 geschlossene Ehe mit dem Geschäftsmann Jean-Claude Brouillet war nach nur drei Jahren gescheitert. Nach dem Ableben von Wladimir Wyssozki ehelichte Marina Vlady den Krebsforscher Dr. Léon Schwartzenberg, mit dem sie bis zu dessen Tod im Jahre 2003 verheiratet war.