Bereits wenig später wurde sie als Frankreichs Top-Star Nummer 1 gehandelt. Sie spielte in Filmen, die ihre Schönheit ausstellten und in ihrer Freizügigkeit bis an die Grenze des damals Erlaubten gingen, wie beispielsweise 1952 in "Adorables crèatures" (Liebenswerte Frauen).
Ein Jahr vorher hatte sie für einige Aufregung gesorgt, als sie in der Rolle der "Caroline Chérie" in Richard Pottiers gleichnamigen Revolutionsspektakel (Am Anfang war nur Liebe) verführerisch in der Wanne planschte und die Zuschauer um die Tugend der Heldin bangen mussten. Festgelegt auf die Rolle der schönen blonden Verführerin, verkörperte sie unter der Regie Christian-Jaques, den sie 1954 nach ihrer Scheidung von Steve Crane heiratete, die Titelrolle in "Lucrèce Borgia" (1953, Lukrezia Borgia) "Madame Dubarry" (1954, Madame du Barry) und "Nana" (1955). Ebenfalls 1955 glänzte sie mit der Hauptrolle in Max Ophüls' opulent ausgestattetem Meisterwerk "Lola Montès": Ophüls stellt die berühmte Kurtisane und Geliebte von Franz Liszt und Ludwig I. von Bayern in seiner letzten Regiearbeit als verbrauchte Tänzerin vor ein US-amerikanisches Zirkuspublikum. Dort wird sie von dem zynischen und spottenden Zirkusdirektor (gespielt von Peter Ustinov) dazu angetrieben Szenen aus ihrem bewegten Leben darzustellen, während sie sich gleichzeitig an ihre zurückliegenden Liebesaffären erinnert. "Lola Montèz" galt zur Zeit seiner Veröffentlichung als großer künstlerischer Erfolg, konnte aber die horrenden Produktionskosten nicht einspielen.³⁾ 
  
Den Triumph, den Martine Carol mit "Lola Montès" verbucht hatte, konnte sie mit den nachfolgenden Produktionen nicht mehr wiederholen. In Frankreich folgten Rollen wie die Kaiserin Joséphine de Beauharnais in Abel Gances Historienspektakel "Austerlitz" (Austerlitz – Glanz einer Kaiserkrone" (1960) oder die Kathy in Georges Lautners Abenteuer "En plein cirage" (1962, Inspektor Kent haut auf die Pauke), auch die Mitwirkung an internationale Filmen wie "Around the World in Eighty Days"²⁾ (1956, In 80 Tagen um die Welt), "The Stowaway" (1958, Nächte auf Tahiti) oder "Ten Seconds to Hell" (1959, Vor uns die Hölle) brachten nicht den erhofften Erfolg. Lediglich mit Henri Decoins "Nathalie agent secret" (1959, Nathalie spielt Geheimagentin) konnte Martine Carol noch einmal an ihren Starstatus anknüpfen. Die in den darauffolgenden Jahren gedrehten Streifen waren eher von mittelmäßiger Qualität. Mit dem Aufstieg von Brigitte Bardot zu Frankreichs neuem Sexidol begann dann der Ruhm von Martine Carol zu verblassen.
  
Die Schauspielerin starb am 6. Februar 1967 in Monte Carlo an einem Herzinfarkt – sie war erst 46 Jahre alt. Die letzte Ruhestätte fand Martine Carol auf dem "Cimetière du Grand Jas" in Cannes.
Martine Carol war vier Mal verheiratet: Ihre 1948 geschlossene Ehe mit des US-amerikanischen Schauspieler und Gastronom Joseph Stephen Crane¹⁾ (1916 – 1985) war 1953 geschieden worden, auch der 1954 geschlossenen Ehe mit Regisseur Christian-Jaque²⁾ (1904 – 1994) war keine lange Dauer beschieden. Nach nur fünf Jahren trennte sich das Paar 1959 offiziell. Wenig später gab Martine Carol auf Haiti am 3. August 1959 dem französischen Arzt André Rouveix das Ja-Wort, bereits am 23. Juni 1962 erfolgte die Scheidung. Ehemann Nummer 4 wurde 1966 der englische Milliardär Mike Eland, der sie in ihrem Hotelzimmer in Monte Carlo tot auffand.